上世纪中叶，具有FAU拓扑结构的Y型分子筛的成功制备和应用引发了人类加工石油基资源的重大革命，被公认为多相催化发展史的最重要的里程碑之一。至今，基于Y型分子筛的流化催化裂化过程（Fluid Catalytic Cracking）仍是现代石油化工过程的核心关键技术。但是，在无有机结构导向剂存在下，传统合成方法一般只能得到骨架硅铝原子比小于2.5的Y型分子筛，较低的硅铝比组成导致其水热稳定性较差，在酸性或高温水蒸气条件下易导致其骨架坍塌。尽管有研究报道了在低钠含量下合成出硅铝比接近3的Y型分子筛，但是该合成策略已接近极限，因为更低钠含量将会导致分子筛无法完全晶化或产生杂晶。由此可见，开发理性构筑高骨架硅铝比、高稳定性的Y型分子筛的合成策略是一个极具挑战性的课题。

南京工业大学化工学院/材料化学工程全国重点实验室的徐乐教授团队发展了使用磷酸铝分子筛调控Y型分子筛晶化的动力学速率及铝分布，制备出高硅铝比、高稳定性的Y型分子筛材料。该制备方法为突破一系列具有硅铝比上限分子筛的合成提供了一种重要的方法，有望拓展至其他高硅铝比、高稳定性分子筛的合成中。研究工作受药物缓释过程中活性组分缓慢释放的原理启发，开发出以磷酸铝分子筛为载体缓慢释放铝物种的合成策略，有效减缓了Y型分子筛结晶的动力学，制备出骨架硅铝比接近3.5的Y型分子筛，达到目前无模板剂体系制备出的Y型分子筛的最高硅铝比上限。

生物质衍生的糠醇（FA）作为一种重要的平台分子，可以转化为具有高稳定性和高辛烷值的增值化学品糠基醚（FE），其可以有效地减少碳沉积，从而提高燃料效率。本研究通过将所制备出的高硅Y型分子筛与传统低硅铝比的Y型分子筛及商业化的Y型分子筛进行了对比，发现高硅Y型分子筛的水热稳定性得到了极大的提升。尽管高硅HY沸石具有相对较少的酸性位点(SAR>3)，高硅HY沸石上FA醚化的催化性能均优于传统HY沸石。在HY-S0.3沸石上的TOF达到2.6 h^-1，与传统的HY沸石(0.9 h^-1)相比几乎是三倍。

该成果近期发表在国际权威期刊Angew. Chem. Int. Ed.，南京工业大学为第一完成单位。南京工业大学化工学院2022级硕士研究生赵庆迪、博士研究生凌杰杰和华东师范大学王继隆博士为本文共同第一作者。南京工业大学徐乐教授、华东师范大学吴鹏教授、东京大学Koki Muraoka教授、南京大学黎建教授为本文的共同通讯作者。研究得到了国家自然科学基金委、江苏省特聘教授、南京工业大学和材料化学工程全国重点实验室启动经费的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202420080

初审：徐乐、杨晓雪 审核：鞠永干、季青春

图1. Y合成中用作铝源的磷酸铝的拓扑结构模型，PXRD图和29Si MAS NMR谱。

图2. 文献和本研究中报道的合成Y沸石的Q⁴(1Al)相对于Al含量的分数。

图3. 本研究中所制备的Y型分子筛和传统合成的NaY在水热处理后的相对结晶度和催化性能比较。