塑料废弃物每年产量超36亿吨,已成为全球生态环境面临的重大挑战。加氢裂化作为一种有效的升级回收技术,能在相对温和的条件下将惰性聚烯烃塑料转化为高附加值的多支链烃类,可用作液体燃料。然而,传统贵金属——沸石催化剂因大量、规则的微孔孔道,限制了聚烯烃大分子的扩散,易造成积碳和过度裂解,降低催化稳定性与液体产物选择性,同时高昂的贵金属成本也制约了其规模化应用。因此,开发一种无需贵金属、具备可控酸性与良好可及性的氧化物基催化剂成为亟需突破的难题。
化工学院、材料化学工程全国重点实验室的陈日志研究员、唐振辰教授和曹伟教授近期在《Angewandte Chemie International Edition》发表研究成果,报道了一种高效的镍负载氧化铌纳米棒催化剂(Ni/NbOx),可用于聚烯烃的高选择性加氢裂化。在240 °C的温和条件下,该催化剂可实现聚乙烯(PE)的完全转化,液态烷烃(C5–C20)收率高达95%,副产气体(以丁烷为主)比例低至4%。在260 °C下,其液体燃料生成速率达1274 gliquid·gNi-1·h-1,媲美当前最先进的贵金属催化体系。 研究系统构建了从无定形到高度有序的NbOx纳米棒载体,通过调控其形貌、结晶度与酸性,实现了对催化性能的精准调控。多种原位光谱表征手段结合DFT计算表明,反应过程中Ni纳米颗粒产生的氢溢流可诱导NbOx表面Lewis酸向Brønsted酸转化,从而促进关键的C–C键断裂。这一机制首次揭示了NbOx晶面调控与表面酸性演化对固体酸催化性能的深刻影响。该催化剂还表现出良好的普适性与循环稳定性,可高效处理多种聚烯烃废弃物,展现出广阔的应用前景。
南京工业大学为该研究的完成单位,2024级博士研究生韩鑫磊为第一作者,陈日志研究员、唐振辰教授和曹伟教授为共同通讯作者。研究获得国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省特聘教授计划、南京工业大学及材料化学工程全国重点实验室启动基金的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202505518
初审:陈日志、唐振辰 审核:鞠永干、季青春

图1. 不同铵根浓度下合成铌氧化物的SEM和TEM图, XRD谱图,拉曼光谱图和NH3-TPD谱图。

图2. 四面体NbO4单元上Lewis转化为Brønsted酸位点的示意图以及氢气引入后的原位吡啶红外光谱图。

图3. 1Ni/NbOx-Ax及参照催化剂对聚烯烃加氢裂化过程中的催化性能以及不同加氢裂化催化剂上液体产物形成速率的对比。

图4. 原位红外表征,原位产生的酸性与催化效率的关系,DFT计算和势能分析以及Ni/NbOx催化剂上PE加氢裂化反应机理。